在五丁氧化钛激光激发之后将变换变为金属相

26-02-2021

在寻求用光理解和控制材料转化中,科学家们在梁线ID09上使用了时间分辨的粉末X射线衍射,研究了前所未有的空间中钛氧化钛(Ti3O5)的半导体晶体中的半导体 - 金属相转变和时间细节。

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具有可以通过使用外部控制参数(如温度,压力或光)改变的性能的材料对技术应用具有很大的兴趣,例如,光学和蓄热。通过开发强烈的脉冲激光器的材料的光控性能,可以更快地切换和探索非均衡状态的可能性。超快材料科学的主要挑战之一是触发相变,例如半导体到金属过渡,具有短的光脉冲。因此,能够观察到由材料的光透明的超快结构变化来观察到超薄结构变化。

遗憾的是,这具有极端的理论和实验挑战,通过钛五氧化钛(TI)的亚微米晶体中的半导体 - 金属相转变。3.O.5.)。在这种材料中,光子的吸收导致电子转移到所谓的“Ti-Ti二聚体”中局部化的空轨道。稍后少于一个微秒,发现样品具有良好的金属相位。以前的研究描述了应变传播[1,2,3],但没有同时相位过渡的复杂性。另一方面,TI的研究3.O.5.缺乏时间分辨率[4]或结构敏感性[5]观察应变波传播及其在阶段转换中的作用,因此引起了这种戏剧性变化的级联事件已经突出了理解。

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图。1:在BeamLine上获得的时间解决的XRD模式ID09.。不同的光子能量和放牧入射角用于获得不同的表面和体积的不同敏感性,导致亚微米长度尺度中的热扩散的完全表征。今天可以使用EBS实现更高质量的数据。


研究人员制备了一种颗粒3.O.5.具有丰富半导体相的纳米晶体,并用激光激发它,同时在梁线上采用时间分辨的粉末X射线衍射(XRD)ID09.图1)和Swissfel Free Electron Laser(图2.)根据时间的时间转换测量阶段转换中的晶格变形,在FemtoSeconds的时间尺度为微秒。对于两个相,允许高质量的粉末X射线衍射图案,从而为两个相进行全rieveld改进,从而在结构上和时间上提供极其详细的图,并允许研究人员观察用于半导体 - 金属转变的三步变换途径。

首先,在几百毫升的飞秒内,并且在单元电池有时间移动之前,观察到由光子吸收引起的电子变化驱动的局部结构变化。这些局部结构变化构建了随着声音速度(应变波)传播的局部应力,转换样品的最上面的100nm。在最后一步中,热扩散驱动散装材料的变换(不直接暴露于光)。菌株和相转变在相同的速度下繁殖,并且清楚地前后扩散均匀化,表明应变波确定在相变期间表现出体积变化的纳米材料中真正的宏观半导体到金属转变的途径。

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图2:在Swissfel获得的Femtosecond XRD数据,揭示了电子激励触发的局部压力的积累。


这种非破坏性方法通过电子和结构前体为高级应变控制程度进行了令人着迷的前景,并提供了一种用于材料超快控制材料的新视角,具有菌株波路途径,用于在光线激励的纳米晶体中实现相变的相变脉冲。极亮源(EBS)的较高的聚焦能力和增加的光谱亮度可能导致这种技术的更广泛适用性。


主要出版物和作者

通过时间分辨的X射线粉末衍射,C.Mariette(A),M.Lorenc(A),H.Cailleau(A),E.夹头(A),L的菌株波路途径。Guérin(A),A.Vorte(A),E.Trzop(A),R.Bertoni(A),X. Dong(A),B.Lépine(A),O Hernandez(B),E. Janod(c),L.Cario(C),V.Ta Phuoc(D),S. Ohkoshi(E),H. Tokoro(E,F),L. Patthey(G),A.Babic(G),我。Usov (g), D. Ozerov (g), L. Sala (g), S. Ebner (g), P. Böhler (g), A. Keller (g), A. Oggenfuss (g), T. Zmofing (g), S. Redford (g), S. Vetter (g), R. Follath (g), P. Juranic (g), A. Schreiber (g), P. Beaud (g), V. Esposito (g,*) Y. Deng (g), G. Ingold (g), M. Chergui (h), G.F. Mancini (g,h), R. Mankowsky (g), C. Svetina (g), S. Zerdane (g), A. Mozzanica (g), A. Bosak (i), M. Wulff (i), M. Levantino (i), H. Lemke (g), M. Cammarata (a,**),NAT。安排。(2021);http://doi.org/10.1038/s41467-021-21316-y.
(a)大学。Rennes,CNRS,IPR(Institut de Physique de Rennes) - UMR 6251,Rennes(法国)
(b)大学。雷恩,CNRS,ISCR(Institut des Sciences Chimiques de Rennes) - UMR 6226,Rennes(法国)
(c)Institut desMatériX·罗克尔(IMN),UniversitédeNantes,CNRS,南特(法国)
(d)GREMEMS - UMR 7347 CNRS,Universitéde之旅,旅游(法国)
(e)东京东京大学科学学院化学系(日本)
(f)筑波大学纯净与应用科学材料科学系,
茨城(日本)
(g)Swissfel,Paul Scherrer Institut(PSI),绒谷(瑞士)
(h)超快谱,洛桑科学洛桑中心(Lacus),ÉcoleGolythniqueFédéraledeLausanne,洛桑(瑞士)
(i)ESRF
(*)当前地址:加利福尼亚州Menlo Park斯坦福大学和Slac国家加速器实验室斯坦福材料和能源科学研究所
(**)当前地址:ESRF

参考

[1] C. Thomsen等,物理。rev. b.34.,4129-4138(1986)。
[2] D SCHICK等,结构。达文1,064501(2014)。
[3] P.Ruello&V.E.Gusev,超声波56.,21-35(2015)。
[4] K.R.塔斯卡等,化学。物理。Chem.18.,1385(2017)。
[5] A. Asahara等,物理。rev. b.90.,014303(2014)。